Des Weiteren studierte Arnould Musikwissenschaft an der Universität Paris-Sorbonne. Seine Sängerlaufbahn begann an der Académie Bach de Porrentruy unter Michael Radulescu. Sein Operndebüt erfolgte mit Le Concert Spirituell unter Hervé Niquet als Arcas in Charpentiers Médee (Opéra Royal de Versailles, Auditorium de Lyon, Salle Gaveau) und als Ascalaphe in Lullys Proserpine (Cité de la musique). Sein Konzertrepertoire umfaßt u.a. Bachs Passionen, Beethovens Christus am Ölberge, Mozarts Messen und sein Requiem, Händels La resurezzione sowie Rossinis Petite Messe solennelle, die er bei Festivals wie La Chaise Dieu, Sablé, Ambronay, Rheingau Musik Festival, Kölner Romanische Nacht, Musikfest Bremen sang. Unter Marc Minkowski sang er ebenso die Johannes- und Matthäus-Passion sowie Guglielmo in Così fan tutte. Weitere Gastengagements u.a. als Tenor in Rameaus Dardanus an der Opéra de Bordeaux und der Opéra de Versailles sowie als Jupiter in Platée in Versailles und in Tourcoing. Mit der letztgenannten Partie gastierte Benoît Arnould 2012/13 auch an der Oper Stuttgart.